碳纤维复合材料的制备方法包括：将芳香族二元酐与有机二元胺在极性质子溶剂中制得芳稠环分子质量份数为1％～5％的芳稠环分子溶液；将碳纳米材料加至芳稠环分子溶液中，超声分散，将pH值调为5～9，制得碳纳米材料质量浓度为0.3～0.9mg/mL的分子组装液；将未上浆的碳纤维在分子组装液中浸渍，真空干燥，在碳纤维表面形成模量过渡层；将含模量过渡层的碳纤维与树脂体系预浸复合，按固化温度加热，制得碳纤维复合材料。通过在碳纤维表面构筑碳纳米材料/芳稠环组装体，提高了碳纤维复合材料的界面相模量，使得碳纤维与树脂基体的模量平稳过渡，且树脂基体能充分浸润过渡层，实现碳纤维与树脂基体的机械啮合和化学键结合，改善碳纤维复合材料的界面粘结性能。