本发明公开了一种细晶/超细晶金属层状材料的制备方法，包括以下步骤：（1）选取n个金属材料样品，对金属材料样品的叠合面进行预处理；所述n≥2；（2）将各金属材料样品叠合后，形成组合样品，将组合样品置于非等通道转角挤轧模具中，进行复合挤轧：施加挤压力使组合样品通过模具转角处，组合样品在产生剪切变形的同时产生压缩变形，从而形成细晶/超细晶金属层状材料；所述复合挤轧为单道次复合挤轧或多道次复合挤轧。采用本发明的方法，可制备细晶或超细晶金属多层材料，获得较高的界面结合强度，制具有工艺简单、效率高、设备要求低等特点，同时该方法所得材料具备良好的力学性能。